На месте современного храма ранее находилась деревянная церковь, построенная в 1677 году на месте сгоревшей от пожара предыдущей. К началу XIX века здание обветшало, и в 1810 году было принято решение о строительстве нового каменного храма. Строительство велось на средства прихожан и местных купцов, в частности, братьев Николая и Якова Башиловых. В 1813 году храм был освящён: главный престол — во имя Вознесения Господня, правый придел — во имя Успения Божией Матери, левый — во имя великомученика Димитрия Солунского.
В 1829 году были завершены строительство колокольни и трапезной, финансируемые преимущественно зажиточным кимряком Александром Мошкиным. Колокольня представляет собой четырёхъярусную башню, увенчанную барабаном с главкой. До революции на ней звонили десять колоколов.
Архитектурно храм выполнен из кирпича, оштукатурен, с элементами декора из белого камня. Он включает апсиду, трапезную и два придела. Внутреннее убранство храма отличалось богатством и разнообразием, включая иконостасы и росписи.
К началу XX века прихожанами храма были не только жители села Кимры, но и ряда близлежащих деревень. По статистическим данным за 1901 год, число кимряков, приписанных к храму, составляло 710 душ, а также более 200 человек из местных деревень.
После Октябрьской революции храм продолжал функционировать до 1941 года, когда был закрыт. В 1942 году в здании размещался маслобойный завод, позже — склады Кимрского торгового общества.
В 1990 году, по решению городского совета, храм был передан верующим. В 1991 году в церкви начались регулярные богослужения. С тех пор проводятся работы по восстановлению храма, включая ремонт внутренних помещений, восстановление фасада и колокольни. Планируется реставрация центрального купола и ремонт зданий будущих мастерских.
В настоящее время при храме действуют воскресная школа, реабилитационный центр для наркозависимых «Радуга» и церковно-приходская библиотека. Рядом с храмом расположена часовня, освящённая в честь Кимрских новомучеников Фёдора Колерова, Михаила и Анания.
