Первое упоминание о церкви в селе Алтуфьево датируется 1564 годом, когда на берегу реки Самотышки была построена деревянная церковь. В 1687 году на её месте был возведён каменный храм в честь Воздвижения Честного Креста Господня, строительство которого инициировал Никита Акинфов, владелец усадьбы Алтуфьево. Появление каменного храма оказало влияние на название села, которое в документах стало именоваться Крестным или Воздвиженским.
В первой половине XVIII века церковь пострадала от пожара и была переосвящена во имя мучениц Веры, Надежды, Любови и матери их Софии. В 1759 году усадьба Алтуфьево перешла во владение поручика Ивана Ивановича Вельяминова, который начал строительство нового храма взамен обветшавшего. Строительство продолжалось до 1763 года, и новый храм был освящён в честь Воздвижения Креста Господня. Архитектурный стиль церкви соответствует позднему русскому барокко.
В конце XVIII века церковь была перестроена: внутри устроен гладкий потолок, отделивший свод от нижнего пространства, над сводом храма поставлена новая колокольня типа «иже под колоколы». Также была сооружена трапезная. В XIX веке были обновлены внутреннее убранство, глава и крест храма.
Во время Отечественной войны 1812 года усадьба Алтуфьево была разорена, а церковь разграблена. Согласно архивным данным, была утрачена часть церковной утвари и ризницы, свечи и деньги на сумму 15 рублей.
В XX веке храм оставался действующим, за исключением короткого периода в 1941 году. С 1920-х годов до декабря 1943 года он находился в ведении обновленческой церкви. В 1960 году Алтуфьево вошло в черту Москвы, и началось массовое жилое строительство. Храм, рассчитанный на небольшое количество прихожан, не мог вместить всех желающих. В 1986 году была пристроена каменная паперть, заменившая деревянную, что частично решило проблему тесноты, но изменило исторический облик здания.
В 1989–1990 годах было построено новое здание дома причта с крестильным храмом и две часовни. В 1992–1995 годах, по инициативе настоятеля архимандрита Ионы (Карпухина) и с благословения патриарха Алексия II, была проведена реконструкция храма. Были сооружены трапезная с двумя приделами и колокольня, значительно расширен алтарь. В результате реконструкции площадь храма увеличилась более чем вдвое, но его первоначальные пропорции были изменены.
Архитектура храма представляет собой редкий в XVIII веке тип «иже под колоколы». Круглый основной объём диаметром около 12 метров увенчан восьмигранным верхним ярусом. С севера, юга и востока к центральной ротонде примыкают три апсиды. Окна ротонды типичны для русского барокко: над вытянутыми в высоту окнами первого света расположены небольшие, вытянутые в длину ложные окна второго света. Фасады и внутренний вид храма украшены мозаичными панно.
Главный престол храма освящён в честь Воздвижения Животворящего Креста Господня. Левый придел посвящён преподобному Макарию Желтоводскому, правый — святителю Ионе, митрополиту Московскому. Приставной престол, освящённый в 1980 году, посвящён святому мученику Трифону. В доме причта находится крестильный храм святых мучениц Веры, Надежды, Любови и матери их Софии. Также при храме действуют часовни святого мученика Уара и иконы Божией Матери «Умягчение злых сердец».
