Село Кантаурово было основано в 1597 году бортником по имени Кандаур. Первоначально поселение входило в число владений Толоконцевского монастыря, затем было приписано к Печерскому монастырю, а в 1613 году возвращено в дворцовое ведомство. В 1619 году село было пожаловано думному дьяку И. Грамотину, после чего перешло во владение Троице-Сергиева монастыря.
В 1647 году в селе была построена первая деревянная церковь во имя Живоначальной Троицы. Со временем здание обветшало, и в 1737 году, с разрешения епископа Питирима, прихожане провели его капитальный ремонт, заменив повреждённые бревна. В результате церковь стала двухпрестольной.
В начале XIX века было принято решение о строительстве нового каменного храма. Проект разработал губернский архитектор И. И. Межецкий. Строительство велось поэтапно: в 1825 году был освящён придел в честь Благовещения Пресвятой Богородицы, в 1830 году — придел во имя Николая Чудотворца, а главный престол был освящён в 1844 году. Архитектурно храм выполнен в стиле классицизма, характерном для того периода.
В 1930-е годы, в период антирелигиозной политики советского государства, храм был разрушен. Восстановление храма началось в 1994 году по инициативе местных жителей и при поддержке верующих. В 1995 году на постоянное место службы прибыл священник с семьёй, что способствовало активизации приходской жизни. Для детей прихожан была организована воскресная школа. Особенностью храма является расположение хора под сводами, что обеспечивает равномерное распространение звука по всему пространству.
