Село Дарна, известное с XVI века, принадлежало различным знатным родам, включая Пушкиных, Полевых, Шаховских, Стрешневых и Чаадаевых. В 1658 году село было приобретено Патриархом Московским и всея Руси Никоном и приписано к Новоиерусалимскому монастырю.
В 1686 году в Дарне была построена первая деревянная церковь во имя Воздвижения Честного и Животворящего Креста Господня. Она просуществовала около ста лет, после чего была заменена на однопрестольную деревянную церковь во имя апостолов Петра и Павла, возведённую в конце XVIII века.
В ночь с 25 на 26 марта 1893 года деревянная Петропавловская церковь сгорела. Прихожане и причт обратились в Московскую митрополию за разрешением на строительство временного храма, которое было получено. В том же году была построена временная церковь, пристроенная к церковно-приходской школе, во имя апостолов Петра и Павла. Большую помощь в этом оказала землевладелица Анна Сергеевна Цурикова.
Практически одновременно началась подготовка к возведению нового каменного храма. Для этого был организован церковный кирпичный завод, велся сбор средств, завозились необходимые материалы. Руководил подготовительными работами священник Лазарь Гниловский. В 1895 году по проекту архитектора Сергея Владимировича Шервуда был построен большой трёхпрестольный храм во имя Воздвижения Честного и Животворящего Креста Господня с приделами святителя Николая Чудотворца и Вознесения Господня.
Архитектурно храм выполнен в стиле эклектики с использованием классических и древнерусских элементов. Здание построено из красного кирпича с деталями из белого камня. Особенно впечатляют шатровые завершения колокольни и главного купола храма. Храм имеет пятиглавое завершение, что придаёт ему величественный и торжественный облик.
До 1917 года в архитектурный ансамбль входили: Крестовоздвиженская церковь (1895 г.), церковно-приходская школа (1890 г.), деревянная церковь Петра и Павла (1893 г.), церковная ограда с воротами и калитками (1912 г.), дома церковнослужителей и церковный кирпичный завод.
В 1930-х годах, при советской власти, церковь была закрыта и осквернена: здание использовали в качестве тракторной мастерской и кузницы, а затем как склад минеральных удобрений. Во время Великой Отечественной войны в колокольню попали немецкие снаряды, полностью её разрушив.
В 1991 году храм был возвращён Русской Православной Церкви. С этого момента началось восстановление разрушенного здания. Менее чем за 10 лет храм был полностью восстановлен и вновь стал центром духовной жизни Истринского края.
В декабре 2001 года викарий Московской епархии, архиепископ Можайский Григорий, совершил чин Великого освящения храма. По окончании Божественной литургии он вручил настоятелю храма медаль преподобного Сергия Радонежского I степени.
Особое место в современной истории храма занимает история местночтимой блаженной Александры (Сашеньки). Её могила с большим деревянным крестом находится внутри церковной ограды, около алтарной части храма. Эта подвижница, жившая в конце XIX — начале XX века, прославилась тем, что исцеляла физические недуги и душевные расстройства, предсказывала будущие события и видела происходящее вдали от неё.
