Первые упоминания о церкви в Каюрове датируются 1514 годом, когда в летописи Святорождественского девичьего монастыря города Твери зафиксирована запись о церкви на погосте Каюрово. В 1628 году село находилось во владении Тверского Рождественского женского монастыря; в селе существовала деревянная церковь Николая Чудотворца, а также монастырские и крестьянские дворы. По данным Писцовой книги 1678 года, село Каюрово с прилегающими деревнями числилось за тем же монастырем и входило в состав Белгородского стана Кашинского уезда.
В 1806 году в селе насчитывалось 20 дворов с населением 137 человек. Церковь Николая Чудотворца оставалась деревянной, одноэтажной, без приделов. В 1828 году на месте старой церкви был построен каменный двухпрестольный храм с престолами в честь Святителя Николая и апостола Иакова Брата Господня. В конце XIX века к храму был пристроен третий престол в честь Святого пророка Илии.
Архитектурно храм представляет собой образец культового зодчества того времени. Он выполнен из кирпича, оштукатурен, с элементами декора из белого камня. Храм включает апсиду, трапезную и три престола. Колокольня представляет собой четырёхъярусную башню, увенчанную шпилем.
В 1930-х годах храм был закрыт, и в его здании разместили зерносклад. В середине 1990-х годов храм был возвращен Русской Православной Церкви, и с 1997 года в нём возобновились регулярные богослужения.
