Храм Покрова Пресвятой Богородицы в Ереване был возведён в 1913–1916 годах для 1-го Полтавского полка Кубанского казачьего войска, расквартированного в селении Канакер (ныне район Еревана). Строительство осуществлялось по типовому проекту воинских церквей, разработанному архитектором Фёдором Михайловичем Вержбицким и утверждённому Строительной комиссией в 1901 году. К 1917 году в Российской империи по данному проекту было построено более 60 храмов.
До возведения каменного храма богослужения совершались во временной полковой церкви во имя святого благоверного князя Александра Невского, освящённой 29 января 1906 года в одном из помещений казармы. Полковой священник Димитрий Вардиев, окормлявший приход, за самоотверженное служение на Кавказском фронте в годы Первой мировой войны был удостоен высших наград для военного духовенства, включая Золотой наперсный крест на Георгиевской ленте.
После советизации Армении в 1923 году храм был закрыт, купол и колокольня разрушены. Здание использовалось как госпиталь, офицерский клуб и кинотеатр. Возвращение храма Русской Православной Церкви состоялось 18 сентября 1991 года. Первая Божественная литургия была совершена 27 сентября 1991 года, в праздник Воздвижения Креста Господня.
В 2000-х годах проведена реконструкция храма, в ходе которой восстановлены купол и колокольня, однако без точного следования первоначальному проекту. В 2004 году на территории храма сооружена часовня с памятным крестом «Воинству Святой Руси». В 2012 году совершён чин Великого освящения храма.
Алтарные росписи и иконы мраморного иконостаса выполнены с использованием традиционных армянских орнаментов. В иконографии присутствуют изображения святых, просиявших в землях Армянских и Русских. Храм является главным православным собором в Республике Армения и входит в Ереванское благочиние Ереванско-Армянской епархии Московского Патриархата.