Собор иконы Божией Матери «Всех скорбящих Радость» был возведен в 1898-1906 годах по проекту архитектора Фёдора Малиновского в неовизантийском стиле с элементами эклектики. Храм построен на территории Иоанно-Предтеченского женского монастыря, который получил эти земли после упразднения Свято-Троицкого мужского монастыря в 1764 году.
Строительство осуществлялось на средства епархиальной казны и добровольные пожертвования. Закладка храма состоялась 17 апреля 1898 года архиепископом Казанским Арсением. Освящение собора произошло 24 сентября 1906 года архиепископом Димитрием при участии настоятеля Успенского монастыря.
Архитектурный проект предусматривал крестово-купольную композицию с четырьмя несущими столбами. Высота сооружения составляет 32 метра без учета креста. Храм имеет три входа, оформленных арочными порталами. Центральный купол выполнен в полусферической форме с шестнадцатью оконными проемами.
В 1914 году на средства московского фабриканта Сергея Мечникова были выполнены росписи интерьера, изображающие сюжеты из жития Богоматери. Приделы храма освящены во имя преподобного Серафима Саровского и пророчицы Анны.
После революции 1917 года монастырь был закрыт в 1919 году. В советский период внутреннее убранство храма подверглось уничтожению, хотя внешний облик сохранился. Реставрационные работы проводились в 2010-2014 годах в рамках программы «Культурное наследие Татарстана». 18 октября 2014 года состоялось освящение отреставрированного храма.
В настоящее время в соборе находится рака с мощами святителя Германа, архиепископа Казанского и Свияжского. Храм является частью архитектурного ансамбля, включенного в список Всемирного наследия ЮНЕСКО в 2017 году.